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说明 |本文由论文作者（课题组）投稿
分子聚集体
分子聚集体是多个分子通过非化学键的作用形成的一种分子聚集形态。分子间的库仑相互作用使分子的波函数离域，形成具有更大振子强度的激子 。分子聚集体因而在发光与成像 、有机太阳能电池等领域都具有重要应用 。分子中电子所固有的 Pauli 不相容原则带给了激子极大的非线性效应，使分子聚集体在量子光学 ，例如单光子开关以及基于有机材料的量子光学器件等方面也具有潜在应用前景。
激子相干长度
分子聚集体的物理化学性质很大程度上取决于激子的相干长度（exciton coherence length） ，即发生相干耦合的分子数目。然而，制备过程带来的分子聚集体的结构缺陷 ，以及电子-振动耦合都使激子的波函数倾向于局域化 ，使室温下激子的相干长度一般仅为 10 个分子单元 。提高激子的相干长度是提升其光电性能的关键 。
通常，研究人员会选择化学方法 ，例如通过改变分子结构、组装条件和溶剂后处理等途径来使分子聚集体的堆积结构尽量完美 ，但其影响仍然有限。因此，发展更高效的调节机制以提高激子相干长度仍是该领域的重要问题 。近年来 ，光与物质的相互作用 ，特别是强的耦合作用为物质性质的调控提供了全新途径 。
等离激元介导的激子耦合
近日，德国奥尔登堡大学物理系钟锦辉（现任南方科技大学材料系助理教授） ，Antonietta De Sio ，Christoph Lienau等人报道了一种简单有效的通过在 Au 基底上制备分子聚集体，从而提高激子相干长度的方法。利用金属表面等离激元的作用实现了远距离激子的耦合，展示了通过光学模式调节分子物理化学性质的可能性 。
研究结果以“Plasmon-enhanced Exciton Delocalization in Squaraine-type Molecular Aggregates ”为题发表在ACS Nano上 。
Au 和玻璃表面分子聚集体的二维电子光谱
研究人员在 Au 和玻璃表面以相同条件制备了约 10 nm 厚度的分子聚集体（图1）。
图 1：在金和玻璃表面制备的分子聚集体结构示意图
在线性光谱中 ，Au 表面的分子聚集体的激子峰明显变窄 ，说明通过简单地改变基底即可显著影响分子聚集体的性质 。然而，线性吸收光谱无法区分光谱的均匀与非均匀展宽 ，对进一步分析样品的性质带来了困难 。为此 ，团队自主研制了高重复频率的超快二维电子光谱，对两种基底上的分子聚集体的性质进行研究（名词解释：二维光谱是借鉴二维核磁谱的原理发展而来的一种超快光谱技术 ，可提供光激发-光辐射的频率关联 ，是一种三阶非线性光谱）。
二维光谱建立在泵浦-探测(pump-probe)方法的基础上，通过对泵浦脉冲进行精确扫描 ，在保持了极高的时间分辨率的条件下（本研究中约为 12 fs） ，也提供了激发光的高频率分辨率（图2） 。
因此，二维光谱可以对研究体系光激发后的耦合现象 ，以及相干动力学进行精确测量 。二维光谱中激发和辐射频率的关联可以帮助我们区分光谱中的均匀和非均匀展宽。
二维光谱测量结果显示 ，在玻璃表面，分子聚集体的谱峰沿对角线分布，为明显的非均匀展宽现象 ，说明其中具有多个不同跃迁能级的激子态 ，这是典型的由结构缺陷诱导的激子局域化结果（图3）。
图 3：在玻璃和Au表面的分子聚集体在 pump-probe 延时为 0 fs 时的二维光谱
结构缺陷越大，谱峰的非均匀展宽越多 。相反 ，在 Au 表面分子聚集体的光谱的非均匀展宽很小 ，接近单个激子的洛伦兹线型（即均匀展宽），这显示在Au表面分子聚集体的激子相干长度可能更长 。
扩展的Frenkel 激子模型
现有模型。在理论模拟方面 ，研究人员首先利用 Frenkel 激子模型模拟了分子聚集体在具有不同程度结构缺陷（σ）条件下的二维光谱图 ，调节σ可以定性地重现实验谱峰特征与信号，由此得出玻璃和 Au 表面的激子相干长度分别约为 10 和 24 个分子单元 ，即在 Au 表面提升 2.4 倍 。然而 ，考虑到分子聚集体的制备条件和厚度都相同，并且由于分子和基底并无特异性作用 ，分子聚集体的堆积结构因对基底不敏感 。这说明 Au 上光谱的特征并非由缺陷的减小所导致 ，也预示着金属基底的特殊性质，特别是 Au 表面的等离激元模式对分子聚集体的影响。
扩展模型 。为了考察 Au 表面等离激元模式对分子聚集体性质的影响，研究人员在 Frenkel 激子模型的基础上 ，额外引起等离激元 SPP 模式并使之与每一个分子单元耦合 ，建立了扩展的体系哈密顿量 。在该模型中，每一个分子单元都近似为一个偶极 ，除了分子间的偶极相互作用 ，分子还可与表面等离激元 SPP 耦合。
图 4 为通过扩展模型模拟的激子波函数 。在 Au 表面，几个在空间上相互分离、高度局域 、但能量接近的激子可以相干叠加 ，形成新的激子态 。该模型所计算的激子相干长度约为 20 个分子单元左右 ，与 Frenkel 激子模型中较小缺陷的结果相吻合。
图 4：模拟的波函数 。在 Au 表面等离激元可使空间上分离 、能量上接近的几个激子相干叠加，发生耦合 。
然而 ，该模型预测的结果与 Frenkel 激子模型具有显著的差别：即等离激元可以使两个或多个空间上高度分离的激子之间发生耦合 ，其实际激子相干长度远大于所计算的分子单元的数目，具有长程的特性。在理论上 ，两个或多个处在等离激元传播长度范围内的激子都有可能发生耦合。
这一模型可以很好地重现在 Au 表面分子聚集体的线性吸收光谱的谱峰红移、变窄 ，以及非线性二维光谱的信号增强 、非均匀展宽减小等实验特征 。理论模拟很好地重现了实验光谱特征，显示表面等离激元模式确实在改变分子聚集体的光学性质方面发挥了重要作用，为有机半导体中激子能量的远距离相干传输提供了新的思路 。
总结与展望
德国奥尔登堡大学物理系钟锦辉（现任南方科技大学材料系助理教授） ， Antonietta De Sio ，Christoph Lienau 团队发展了一种利用金属表面等离激元模式来改变分子聚集体的物理化学性质的方法。团队利用超快二维电子光谱进行实验表征，并采用扩展的 Frenkel 激子模型进行理论模拟 ，提出了表面等离激元介导的远距离激子的耦合作用 。
不同于常规的对分子聚集体的化学结构进行调控 ，该方法简便易行，特别是发现的耦合激子具有长程特性和增强的振子强度 ，将为有机半导体中能量的相干传输提供新的思路 ，有助于发展基于分子聚集体的光电器件 。
在该研究中，表面等离激元与分子的耦合仍处于中等耦合强度 ，若扩展至强耦合区 ，使能量在激子和等离激元之间相干传递，形成等离激元-激子极化激元 ，将有望在更大程度上改变分子的物理化学性质 ，相关研究正在进行。
论文信息
Plasmon-Enhanced Exciton Delocalization in Squaraine-Type Molecular Aggregates, Thomas Quenzel+, Daniel Timmer+, Moritz Gittinger, Jennifer Zablocki, Fulu Zheng, Manuela Schiek, Arne Lützen, Thomas Frauenheim, Sergei Tretiak, Martin Silies, Jin-Hui Zhong*,Antonietta De Sio*,andChristoph Lienau*, ACS Nano,acsnano.1c11398
?https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c11398?
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8月16日上午10点 ，乌镇的日头已经很烈了。在西栅一间由老房子改建而成的蚌湾剧场中，作家叶兆言携长篇小说《璩家花园》与读者见面 ，这是今年上海书展分会场首届乌镇阅读节活动之一 。
叶兆言坦率 、真诚、自谦 ，他不喜欢夸大文学的作用，认为作者“不必把手伸太长 ” 。但无论是否正在身处一个文学与纸媒唱挽歌的时代 ，于他而言 ，唯有写作，才是一生的“着落”。
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从祖父叶圣陶 、父亲叶至诚到叶兆言 、女儿叶子 ，叶氏四代都与文学结下不解之缘 。但叶兆言说 ，他成为一名作家，并不是因为家庭 ，而是与时代的关系更大 。“我上大学时 ，那是个文学时代，今天称之为‘火热的80年代’，所有人都在写小说 ，我就稀里糊涂也跟着写小说了。 ”
他的文学之路一开始算得上顺利。“我利用假期写作 ，一个暑假写了8个短篇小说，后来发表了5篇 ，用了3个笔名 。当时觉得自己很牛 ，把文学看得很轻 。我想有一天，这个世界上发现有两个伟大的作家 ，结果都是我。 ”写完8篇小说后 ，年轻的叶兆言从南京骑自行车到无锡与女朋友会面，一天骑了220公里 。“真是人生很美好的时代 。”
后来叶兆言真正成为一名作家 ，并不是因为很轻易地写了8篇小说。而是后面的5年 ，尽管还一样在写，但一篇小说也没有发表 。“在中国 ，大多数刊物都退过我的稿子 ，几十家肯定有 。退稿后很沮丧，但也会让你充实。 ”当时，父亲叶至诚有位好友 ，在文坛上颇有名望 ，叶兆言希望对方能帮忙推荐一下 。“他跟我说，你要喜欢写就写 ，就搁在抽屉里 。有一天如果你写好了 ，这些小说都能发表。他有句话没说，写不好 ，这些东西不发表也没有关系 ，搁抽屉就拉倒了 。 ”
这句话对这位文学青年产生了核弹般的威力 。“你的人生里，如果有一抽屉的稿子 ，那是很充实的。它证明了你的毅力 ，你对爱的坚贞程度。”叶兆言回忆，恰恰是这五年退稿的考验 ，让他“赌气 ”继续写 ，“不断地退稿，仍然刺激我继续写 。经过五年后，我开始喜欢上这个行当了 ” 。
尽管以勤奋写作而闻名 ，叶兆言并不喜欢夸大文学的价值或意义。这是他第三次来乌镇 ，令他想起1984年第一次来乌镇时的情景 。“80年代初期，乌镇还没通汽车 ，茅盾的故居刚开始要修 ，是三间很小的房子，和今天的乌镇完全不一样 。”叶兆言说 ，乌镇的改变也并非文学之功 ，“改变这个世界更重要的东西是经济、法律 、新闻，这些远比我所从事的虚构文学更重要”。
他始终觉得 ，文学与诗歌是小众的 ，是属于那些喜欢文学的人的事情 。“很多人认为作家应该成为哲学家 、思想家、什么什么家，这些都是对作家过高的要求 ，意味着作家把手伸得太长 。 ”叶兆言说 ，作家要做的事情是把一个故事说好，让读者相信，看了觉得有趣 ，“同样的道理 ，读者的手也不用伸那么长，看着好看 ，我就看。不好看 ，我就扔掉 。阅读非常简单，和看手机没有什么太大区别 。 ”
《璩家花园》是叶兆言最新长篇小说。小说以南京城南一座老宅院 ，两个家庭 ，三代人悲欣交集的人生故事为主线，书写共和国七十余载平民史 。而这次读者见面会的主题被定为“爱有着落 ，就是最幸福的人” 。叶兆言说 ，这一主题其实是在讲人生的难度。“爱上一个人，爱上一件事 ，爱上一个东西 ，都是很容易的，但持续的爱是不容易的。 ”他以书中璩天井的人生为例，“我写这本书 ，目的是使得这种虚假的 、不可能的人生 ，变得相对真实，能够引起大家共同的认识 。 ”
《璩家花园》书封
回答记者或读者的提问时 ，叶兆言喜欢用比喻 。他说 ，写作就像跳高，最终目的都是跳得更高 ，但总是以失败结尾。对作者而言 ，每次写作都是一种黔驴技穷，一种不择手段想达到的状态 。但同时 ，每一次新的写作 ，都是对以往写作的一次“拯救” 。“我是一个不温不火的作家，很多人可能从来没有看过我的小说 ，从来不知道我的故事。所以在现实的写作中 ，在即将开始的写作中，我都有一种要稍微认真一点 、要努力写好一点的态度 。 ”叶兆言说，“拯救 ”或许听起来有点“矫情” ，“但通过今天努力的写作 ，读者觉得这篇小说还可以，可能会去看我以前的小说 ，就让我以往的小说又复活了 。 ”
公开参加活动、发表演讲或接受记者采访 ，都非叶兆言所擅长。他更习惯封闭在家里，整天埋头写作 。偶尔 ，他嘴里也会蹦出一些流行词汇 。“我刚才聊以前的乌镇 ，这样的话题重新叙述一遍可能会有点意思，但很多人根本不爱听 ，这是‘老登’的话 ，一股‘爹味’，这也是事实。 ”叶兆言说 ，他经常提醒自己不要倚老卖老 ，不要卖弄自己的经历，不要说多少年前就来过乌镇了，“我孩子经常警告我 ，所以我也提醒自己 ，虽然免不了‘老登腔’ 。倒不是为了讨年轻人的好，因为我想起年轻时候 ，也不爱听父母的那些话 。”
在叶兆言的书里 ，“南京 ”是频繁出现的城市。他把这座城市比作分享会时屁股下坐着的那张凳子。“没有这个凳子，我不站在土地上 。相当于王安忆的这块土地是上海 ，苏童脚底下土地是苏州的一个郊区一样 ，我不能悬在半空中跟你说话 。 ”但同时，叶兆言也强调 ，“很多人觉得我立志为南京写作 ，其实不是这样的，城市这个符号不重要。把《璩家花园》的故事移植到乌镇 ，也是一样的” 。他觉得 ，文学一定不能搞地方主义，不能像卖土特产一样，“文学是世界性的 ，越是世界性的东西 ，越是地方的” 。
叶兆言说，这是一个文学在唱挽歌的时代。“文学在乌泱泱的人群间 ，多么渺小、多么不重要 、多么没意义 。这是一个事实 。但我也想说 ，写作本身对我是如何重要，我又如何喜欢它。 ”
采访尾声 ，有记者提问 ，他是否在写新的作品 。叶兆言说：“我是一个种地的老汉，我肯定还在种地 。 ”就像分享会的标题所写的那样 ，如果爱有“着落”。那写作 ，就是叶兆言的“着落 ” 。
